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摘要:為探討山地氣候背景夏季氣象條件對臭氧(O3)的影響,利用2013-2017年重慶市北碚區3個環境監測站點日值數據集和相關氣象要素資料,運用綜合數理統計方法,對北碚區O3濃度的特征變化以及夏季氣象條件對重慶北碚區O3的影響進行分析,并通過HYSPLIT模型方法查找O3傳輸路徑,分析其潛在源區.結果表明,北碚區O3高濃度主要集中在7月下旬至8月,且縉云山站點O3濃度最高.夏季氣象條件對O3污染有著密切的聯系,當日平均氣溫達到30~35℃,日極端最高氣溫在35~40℃時,O3超標率達到最高.日照時數對O3濃度呈正相關性,相對濕度、降水對O3濃度呈負相關性.北碚區夏季O3污染輸送較重的氣團路徑主要來自東北方以及東南方,夏季O3污染高濃度主要受四川盆地成都周邊城市群、重慶本地和貴州北部的影響.
關鍵詞:夏季;氣象條件;臭氧;影響研究;潛在源區
近年來,在經濟、社會的迅猛發展背景下,大量的能源被開發利用,城市空氣污染越來越嚴重,對人們的生活和健康產生了較大的影響.作為城市空氣主要污染物之一的臭氧(O3),是一種光化學反應的微量氣體,它主要來自大氣層中氮氧化物和碳氫化合物等.近地面的O3主要來源于氮氧化物和揮發性有機化合物,在光照作用下發生的大氣光化學反應以及平流層輸入、前體物濃度水平、大氣化學反應、氣象條件和區域傳輸等對O3濃度都有一定的影響[1].高濃度O3將嚴重威脅人類健康,還會對植物和農作物等造成危害[2].目前針對O3污染,國內外學者進行了大量的研究[3-10].如:國外Jacob等[11]的研究顯示,未來幾十年氣候變化將會使污染地區夏季O3濃度增加,其中受影響最大的是城市地區;Sillman[12]基于10年觀測數據對O3與前體物VOCs和NOx的關系進行研究,結果表明,在某些區域要達到降低O3濃度的效果,單獨減少VOCs或者NOx的排放濃度是不可行的,不同區域下有不同的影響機制;Antón等[13]利用1978-2000年的NASAO3總量的數據,對葡萄牙上空O3總量的時空結構進行研究得出,葡萄牙上空的O3總量與緯度有輕微的依賴關系,O3濃度存在季節性顯著變化.國內王旭東等[1]基于鄭州環境和氣象數據,分析O3傳輸路徑和潛在源區;Zhang等[14]使用后向軌跡和PSCF手段研究了杭州O3污染傳輸影響;王闖等[15]利用2013年沈陽市O3數據和氣象數據,分析氣象條件對O3濃度的影響研究;高平等[16]基于2015年10月廣州4個代表不同站點類型,結合WRF模擬的氣象數據,研究了各站點O3的變化特征、影響因素及敏感性.重慶作為典型山地城市,受地形[17]、南亞高壓和西太平洋副高的共同影響,屬于亞熱帶季風性濕潤氣候[18],風速小,夏季高溫多.目前關于重慶O3污染的研究取得了一些成果[19-22],蒲茜等[23]通過研究重慶市O3污染日的大氣環流分型與傳輸特征,總結出O3污染期間主要有8種天氣類型,主要污染來源有一個明顯的從北轉南的趨勢,O3污染的潛在源貢獻分析結果與全市工業源NOx和VOCs排放量空間分布的一致性較高.韓余等[24]通過重慶市O3污染,對氣象因子預報方法進行了對比研究.作為重慶市主城中心城區之一的北碚區,隨著近年來的大氣污染治理,空氣質量持續改善,優良天數保持在主城區前列,但是空氣質量受氣象要素、環境污染等客觀因素的影響,仍存在較大的環保壓力,其中O3是嚴重影響空氣質量的重要因素之一.為了強化源頭治理,為此,有必要對山地氣候背景下夏季O3污染進行深入研究.
1資料與方法
1.1資料來源
1.1.1環境監測資料本文數據包括2013-2017年3個北碚環境監測站點逐時的O3質量濃度,對比北碚環境監測站點環境信息(表1),可知天生環境監測站點(本文簡稱天生站)相對其他2個監測站點海拔最低,人口密度略低于蔡家監測站點(本文簡稱蔡家站).縉云山監測站點(本文簡稱縉云山站)海拔最高,周邊的綠化覆蓋率最高.
1.1.2氣象觀測資料氣象觀測資料包括2013-2017年的北碚國家氣象觀測站平均氣溫(T)、最高氣溫(Tmax)、相對濕度(HR)、降水(R)、風向(WD)和風速(SW)等常規氣象觀測數據,蔡家和縉云山區域自動站的平均氣溫(T)、最高氣溫(Tmax)、降水(R)等常規氣象觀測數據.由于天生站位于城區,在本文主要采用北碚國家氣象觀測站數據進行對比分析,蔡家氣象數據則取蔡家站數據,縉云山氣象數據則取縉云山山腰黛湖區域自動站數據.
1.2研究區域
重慶市北碚區地處川東平行嶺谷區,地形由窄條狀山脈和丘陵谷地組成.由西向東分布有瀝鼻山、縉云山、中梁山、龍王洞山4條山脈,其間為寬緩的丘陵谷地.山脈兩側地勢陡峻,多形成陡坡和峻坡,山脊高程700~1000m,最高峰為皮家山,高程為1312.1m.山脈之間寬闊的丘陵谷地相對低緩,丘頂高程250~450m,最低點為嘉陵江童家溪出境處175m.屬于立體氣候中亞熱帶氣候,北碚轄區多年平均氣溫為14.9~18.1℃,日平均氣溫大于10℃的積溫在6000~6500℃之間;年降水量為1000~1300mm;年平均日照時數在1100h左右.具有冬暖夏熱,春早秋短無霜期長,雨量豐沛,地區分布季節分配不均,風力小,濕度大,云霧多,日照少,秋季多綿雨,夏季多伏旱等特點.
1.3研究方法
1.3.1O3污染物濃度限值環境空氣質量與人類健康程度息息相關[25],本研究依據《環境空氣質量標準》2012年版對O3污染物質量濃度限值的定義(表2),O3質量濃度超標均以日最大8h平均質量濃度大于160μg/m3為標準計算.
1.3.2后向軌跡美國國家海洋和大氣管理局開發的HYSPLIT(hybridsingleparticlelagrangianintegratedtrajectory)專業模式,主要用于大氣計算和分析大氣污染輸送與擴散軌跡[26].該模式主要應用于大氣污染在各個地區的傳輸軌跡和擴散的研究[27-29],是一個集輸送、擴散和沉降的完整模式,可處理多種氣象要素輸入場、多種物理過程和不同類型污染物排放源.本研究將重慶市北碚區縉云山監測點(29.83°N,106.38°E)作為起始點,模擬計算監測點2013-2017年夏季(6月,7月,8月)2時、8時、14時到20時(北京時間)48h后向軌跡,模擬起始高度設置為距離地面500m高度[14].然后使用TrajStat軟件的AngleDistance算法對氣團后向軌跡做聚類分析,研究氣團輸送路徑.
1.3.3潛在來源PSCF分析潛在來源PSCF分析(potentialsourcecontributionfunction)方法是計算和描述可能潛在源區的空間地理位置的概率密度函數,可以識別對研究區域污染物影響大的區域.濃度權重軌跡分析法(concentration-weightedtrajectory,CWT)可以估算每個網格上污染物濃度.結合兩種方法可以較為準確地確定某地的污染物潛在源區.PSCFij值定義為經過第ij網格的污染軌跡數mij和總軌跡數nij的比值,PSCFij值高的網格被解釋為潛在源區,計算公式為:PSCFij=mij/nij(1)為減少當某一網格中nij小于研究區域內每個網格內平均端點數nave在3倍時所導致PSCFij值較高的不確定性,將PSCFij值乘以權重函數W(nij),即WPSCF=W(nij)×PSCFij,權重函數Wij值[30]定義為:W(nij)=1.0nij>600.720<nij≤600.4210<nij≤200.05nij≤10
2O3質量濃度特征分析
2.1O3年際變化特征
為北碚區3個環境監測站點2013-2017年間O3日質量濃度最大值的年際變化箱線圖.縉云山站的值最高,其次是蔡家站,天生站值最低;天生站與蔡家站的箱線下限(最低值)、下四分位、中位數線、上四分位都基本一致,明顯低于縉云山站,天生站、蔡家站的中位數基本維持在40~60μg/m3,而縉云山中位數維持在80~100μg/m3;從箱線上限(最大值)來看,3個站點,天生站近5年均是最低,而蔡家站與縉云山站則大致相同,兩站之間的最大值差距較?。玻埃保的辏希掣哔|量濃度時間跨度較大,3月-4月開始出現高質量濃度天數外,其余年份的O3高質量濃度天數基本集中在7月下旬至8月.3個站點O3質量濃度從高到低依次為縉云山站、蔡家站、天生站,蔡家站和天生站兩地相差不大,縉云山站監測點O3質量濃度遠高于其他兩地.對比表1環境監測站點環境信息分析可知,主要是縉云山監測站點在海拔和綠化覆蓋率明顯高于其余2個站點,有研究表明[31]植被排放的VOCs亦可增加大氣光化學系統的活性,自由基的增加容易加快O3的生存,因此縉云山站的O3質量濃度明顯高于其余2個站點.
2.2O3質量濃度逐月變化特征
由繪制的北碚區2013-2017年的O3質量濃度平均逐月變化圖,北碚區3個大氣污染監測站點的逐月O3質量濃度變化呈單峰型,峰值基本出現在7月,低值基本出現在12月,每年的11月次年2月O3質量濃度非常低.在穩步上升的大趨勢中,各監測點在4-6月增幅較?。表湛N云山O3質量濃度遠高于其他兩地,蔡家和天生兩地趨勢一致,O3質量濃度相差不大.從北碚區3個監測站日最大8hO3質量濃度月極端最大值變化可以看出,3個監測站日最大8hO3質量濃度月極端最大值的變化趨勢與月平均值(圖3a)基本一致,11月-2月最低,7月O3質量濃度最高;除蔡家站4月O3質量濃度最高外,其余月份極端最大值均出現在縉云山監測點,且蔡家站5~8月的極端最大值與縉云山站基本一致.2月開始有平均1d的濃度超標日數外,天生站和蔡家站均最早開始于4月;3個站質量濃度超標日數一般結束于10月;秋末冬季均未出現超標現象;7月、8月是O3質量濃度超標日數最多的月份,其中縉云山站7月平均超標日數為18.8d,8月為14.4d,7-8月天生站和蔡家站超標日數均在10d左右.
2.3O3質量濃度逐日變化特征
2013-2017年北碚地區O3質量濃度日變化圖,從圖5a可見北碚區總體平均O3質量濃度日變化呈現上午質量濃度低,1d的最大值出現時間在20:00時左右,之后逐漸回落.各監測點呈現一致的變化趨勢,天生站和蔡家站在19:00-20:00時達到1d的最大值,縉云山站在22:00時達到最大值.縉云山站平均O3質量濃度最大,蔡家站和天生站每天平均O3質量濃度相差不大,較縉云山站相差40μg/m3左右.圖5b是2013-2017年夏季6-8月平均北碚區O3質量濃度日變化圖.從圖5b中可見,夏季O
3質量
濃度逐時變化與年平均變化基本一致,1小時O3質量濃度從高到低依次為縉云山站、蔡家站、天生站,日最高峰值與年平均變化也基本一致,隨著太陽輻射的增加,在11:00時左右,O3質量濃度也隨之逐漸增大,大約在19:00-21:00時,達到日最大值;但是夏季蔡家站1小時O3質量濃度從14:00時起增長速度較快,在18:00時與天生站的O3質量濃度差值達到23.2μg/m3,只低于縉云山站6.4μg/m3.3夏季O3與氣象條件的關系國內外大量學者對O3的研究結論表明[32-34],近地面O3濃度變化受氣象條件的影響較大,在O3的形成、傳輸、沉降和消散的過程中氣象條件都有重要的作用.由于北碚區O3污染最嚴重的季節主要出現在夏季,為更好地研究氣象條件對O3發展的影響,本研究主要選?。玻埃保常玻埃保纺晗募荆ǎ叮冈拢┑模希硵祿巴跉庀髷祿M行分析.
3.1氣溫
統計對比3個環境監測站點不同氣溫范圍(平均氣溫、日極端最大氣溫)對應O3質量濃度及其超標率的情況(表3)可見,天生站位于城區,在平均氣溫>35℃的情況下,無O3超標日數,3個站O3超標主要集中在25~35℃之間,其中30℃<T≤35℃超標率最高,分別達到61.6%,51.5%,50.3%,O3日最大質量濃度也是在日平均氣溫4級范圍中最高的;日極端最高氣溫4個范圍,3個站均有超標日數,O3超標主要集中在35℃<Tmax≤38℃和38℃<Tmax≤40℃之間,除天生站超標率最高出現在38℃<Tmax≤40℃之間外,其余2個站超標率最高的范圍在35℃<Tmax≤38℃之間,在日極端最高氣溫超過40℃的情況下,O3超標率從高到低依次為蔡家站、縉云山站、天生站.
3.2日照和相對濕度
日照時數是指一天內太陽直射光線照射地面的時間,在一定程度反應了太陽輻射對O3質量濃度的影響,日照時數越長,越有利于提高光反應速度,從而加快O3的生成[33]。天生無日照時,相應地也無O3超標日數.但隨著日照時數的增加,O3超標天數也在逐漸增加,當日照達到8~10h之間時,O3超標率達到36.6%.因此,近地面的O3質量濃度與日照時數有明顯的正相關性.大氣中水汽通過影響太陽輻射從而影響O3發生光化學反應,大氣中的水汽在一定的條件下通過反應消耗O3[35].由繪制的2013-2017年相對濕度及O3質量濃度散點圖(圖6)可知,隨著相對濕度的增加,O3質量濃度逐漸減少.結合北碚區不同濕度區間下的O3質量濃度及超標率(表4)可知,在O3質量濃度超標日數里的相對濕度主要集中在50%~80%之間,其中相對濕度在70%~80%之間,超標率最高,相對濕度≤50的超標率最低.
3.3降水
統計2013-2017年3個監測站點不同降水范圍對應O3質量濃度及其超標率情況(表5)可知,O3超標日主要是在無降水日出現,超標率達89%左右,在中雨和大雨量級時,天生站無O3超標日,蔡家站和縉云山站的超標率1%左右,小雨量級則3個站都有O3超標情況出現,超標率從大到小排列依次是蔡家站、天生站、縉云山站.
3.4風向和風速
結合天生站夏季不同風向風速變化及日最大O3質量濃度的風玫瑰圖(圖7),可以看出,天生站2013-2017年間夏季主要以北風、東北風為主,平均風速1.3m/s,最小風速0.1m/s,最大風速4.5m/s,O3質量濃度受風向的影響,中心城區O3質量濃度較高,O3質量濃度向西北方擴散的面積較大.
4O3來源模擬分析
4.1夏季O348h氣團后向軌跡的變化軌跡
受氣象和前體物等因素的影響的同時,O3質量濃度也受污染物區域傳輸以及傳輸過程中前體物的光化學反應的重要影響[36].本研究將重慶市北碚區縉云山監測點(29.83°N,106.38°E)作為起始點,模擬計算監測點2013-2017年夏季(6月,7月,8月)02:00時、08:00時、14:00時到20:00時(北京時間)48h后向軌跡,模擬起始高度設置為距離地面500m高度.然后使用TrajStat軟件對氣團后向軌跡做聚類分析,繪制氣團輸送路徑(圖8).結果顯示,北碚區縉云山夏季O3氣團傳輸路徑聚類后有6條軌跡,平均O3質量濃度是104.8μg/m3,其中軌跡1(19%)主要來自西方,途經四川內江附近,氣團長度最短;軌跡2(19%)相比軌跡1傳輸路徑較長,主要來自南方,途經廣西、貴州;軌跡3(5%)氣團長度最長,主要來自西北方,途經青海、四川,同時此條軌跡的O3質量濃度最高,平均濃度達128.9μg/m3;軌跡4(24%),O3質量濃度位居全部軌跡線路的第2,達到110.97μg/m3,主要來源于重慶東南部影響;軌跡占比最高的是軌跡5(28%),平均O3質量100.9μg/m3,主要來源于東北方,與北碚區主要風向一致,途經四川盆地東北部;軌跡6(5%)O3質量濃度最低,平均O3質量濃度87.13μg/m3,主要來源于西南方,途經云南、貴州.
4.2O3污染潛在源區分析
本研究將后向軌跡所覆蓋的空間區域(20°~40°N,90°~120°E)網格化為0.25°×0.25°的網格,設定軌跡對應的O3質量濃度大于160μg/m3(國家二級標準)作為污染軌跡,計算每個網格內的PSCF值以及CWT值.由北碚縉云山夏季O3潛在源區分布概率(WPSCF)分析結果,可知夏季O3潛在源區分布廣泛,重慶東南部,貴州東北部、中部等地區是WPSCF高值區(>0.24),湖南、廣西等地部分網格也存在較高的WPSCF值,可能是O3潛在源區.基于CWT對研究區的WPSCF和加權濃度權重軌跡值(WCWT)進行進一步分析發現,兩者結果較為相似,WPSCF的大值區和WCWT大值區基本重合,潛在污染源較為可靠.從北碚縉云山夏季O3質量濃度的WCWT分析結果(圖9b)可知,夏季O3污染潛在源高值區主要位于四川盆地成都周邊城市群、重慶本地(除東北的城口—巫溪—巫山外的城市)、貴州北部,對北碚縉云山O3質量濃度48h貢獻超過了100μg/m3.
5小結
(1)北碚區O3質量濃度從高到低依次為:縉云山站、蔡家站、天生站,高O3質量濃度主要集中在7月下旬到8月,11月到次年2月濃度最低,天生站和蔡家站小時O3質量濃度在19:00-20:00時達到最大,縉云山站則在22:00時達到最大值.
(2)氣象條件對夏季O3有密切的影響,當日平均氣溫在30~35℃區間時、日極端最高氣溫達到35~40℃時,O3超標率最高;O3質量濃度與日照時數呈正相關性,O3質量濃度隨著日照時數的增加而增加;與相對濕度、降水呈負相關性,隨著濕度及降水的增加,O3質量濃度逐漸減少;夏季主要以北風、東北風為主,受風向的影響,中心城區濃度較高,O3質量濃度向西北方擴散的面積較大.
(3)對北碚區夏季O3污染輸送較重的氣團路徑主要來自東北方以及東南方.夏季O3污染潛在源高值區主要位于四川盆地成都周邊城市群、重慶本地(除東北的城口—巫溪—巫山外的城市)、貴州北部.綜上所述,O3是二次生成的光化學污染物,O3生成和積累的時間主要集中在白天,而重慶夏季典型的O3污染日大氣環流就是高空處于青藏高壓前部,低層大氣穩定,850hPa處于低壓西北側[23],天氣多為晴朗少云,輻射強,日照時間長,非常有利于O3光化學反應.因此,北碚夏季氣象條件對O3的影響較為明顯.
作者:吉莉 劉曉冉 張新科 李強 單位:重慶市北碚區氣象局 重慶市氣象科學研究所 重慶市榮昌區氣象局